Rafefnafræðileg framleiðsla á áburði og vistvænu eldsneyti - verkefni lokið
Fréttatilkynning verkefnisstjóra
Með þessum verkefnisstyrk gafst Agli Skúlasyni tækifæri
til að ráða doktors- og meistaranema sem og nýdoktora til að vinna að
rannsóknum tengdum rafefnafræðilegri afoxun N2 sameindarinnar í
ammóníak fyrir áburðarframleiðslu sem og rafefnafræðilegri afoxun CO2
sameindarinnar í vistvænt eldsneyti ásamt því að þróa ýmiskonar aðferðafræði í
tölvureikningum tengt rafefnafræði og/eða efnahvötun á yfirborðum rafskauta.
Einnig gafst tækifæri til að byrja að setja upp aðstöðu til að prófa þá
efnahvata sem hannaðir voru með tölvureikningum í rafefnafræðilegum tilraunum. Verkefnið var unnið í samstarfi við ýmsa rannsóknahópa á
sviði kennilegra reikninga sem og tilrauna, bæði í Evrópu (Háskóli Íslands,
Nýsköpunarmiðstöð Íslands, Tækniháskóli Danmerkur og Háskólinn í Leiden í
Hollandi) sem og í Bandaríkjunum (Stanford Háskólinn). Markmið verkefnisins var
í rauninni tvískipt. Annars vegar var aðferðafræði tengd efnahvötun
í rafefnafræðilegum ferlum þróuð frekar og hins vegar var þessari aðferðafræði
beitt á ýmis kerfi (aðallega H2 myndun, afoxun N2 í NH3
og afoxun CO2 í ýmis vetniskolefni og alkóhól, s.s. metan, metanól,
etýlene og etanól, sem hægt er að nýta fyrir eldsneyti).
Heiti verkefnis: Rafefnafræðileg
framleiðsla á áburði og vistvænu eldsneyti
Verkefnisstjóri: Egill Skúlason, Raunvísindastofnun Háskólans
Tegund styrks: Verkefnisstyrkur
Styrkár: 2012-2014
Fjárhæð styrks:19,98 millj. kr alls
Tilvísunarnúmer Rannís: 12001902
Aðferðafræðin og tölvureikningarnir gerðu okkur kleift að skilja nákvæmlega hvernig CO2 sameindin er afoxuð í t.d. metan á rafskauti með rafefnafræðilegum aðferðum. Með þessum nýju tölvureikningum höfum við fengið nýja innsýn á hvarfgang þessa mikilvæga og vinsæla efnahvarfs um þessar mundir. Niðurstöðurnar sýna að sú aðferðafræði sem þróuð hefur verið hér virðist vera nauðsynlegur þáttur til að skilja af hverju aðeins einn málmur í lotukerfinu (kopar) getur afoxað CO2 í metan en allir aðrir málmar mynda einungis H2, CO eða maurasýru. Aðeins nú er von á því að hægt sé að þróa betri efnahvata fyrir þetta efnahvarf, en slíkar tilraunir hafa mistekist, vegna þess að grunnskilningurinn sem hér hefur skapast hefur vantað. Þessar niðurstöður hafa verið skrifaðar upp í grein sem er um þessar mundir í ritrýningu í tímaritunu Science. Næstu skref eru síðan að beita þessari nýju aðferðafræði á aðrar tegundir efnahvata (málmblöndur) til að skera úr um hvaða efnahvatar myndu henta vel til að prófa í tilraunum. Töluverður árangur náðist einnig við að þróa nýja efnahvata sem geta afoxað N2 í ammóníak í rafefnafræðilegum kerfum. Þar sem tölvureikningarnir gera ráð fyrir að þetta gerist við stofuhita og venjulegan loftþrýsting og í vatnslausn getur þetta haft gríðarlega hagnýtt gildi, þar sem hægt verður að framleiða áburð fyrir matvælaframleiðslu frá lofti, vatni og sólarljósi. Efnahvatarnir sem við höfum fundið með tölvureikningunum eru gerðir úr málmnítríðum, sem er lykiluppfinningin, en einkaleyfi á þeim efnahvötum fyrir þetta efnahvarf hafa verið veitt (bæði hérlendis sem og alþjóðlega). Tilraunavinna til að staðfesta þessar niðurstöður hófust um miðbik þessa verkefnisstyrks, en þegar þetta er skrifað höfum við einnig fengið öndvegisstyrk frá Rannsóknasjóði Íslands til að halda áfram með þá vinnu. Aðkoma rannsóknarhóps Egils í þessum verkefnum hefur komið honum í fremstu röð vísindamanna sem skoða þessi efnahvörf og hefur Agli og hans hópi verið boðið að kynna þessar niðurstöður á ráðstefnum erlendis sem og í sérstökum tímaritsgreinum tileinkaðar þessum rannsóknum.
Tímaritsgreinar
18. “Possibility of catalyzing the
Hydrogen Evolution Reaction (HER) with Transition Metal Nitrides”
Y. Abghoui, and E. Skúlason,
In preparation (2016).
17. “High coverage hydrogen adsorption structures on Pt(211), Pt(221), Pt(533) and Pt(553) based on Density Function Theory calculations”
M.J. Kolb, A.L. Garden, E. Skúlason and M.T.M. Koper
In preparation (2016).
16. “Relativistic effects on hydrogen diffusion on metal surfaces”
C. Argaez, A.L. Garden, E. Skúlason and H. Jónsson,
In preparation (2016).
15. “Redefinition of ‘magic numbers' for octahedral and decahedral-type gold clusters”
A. Pedersen, A.L. Garden, and H. Jónsson,
In preparation (2016).
14. “Mechanism and rate of hydrocarbon and alcohol formation in CO2 electroreduction obtained from detailed atomic scale modeling”
J. Hussain, H. Jónsson, and E. Skúlason,
Science in
review (2016).
13. “Mechanistic Study of Nitrogen Activation to Ammonia on Transition Metal Nitride Electro-Catalysts”
Y. Abghoui and E. Skúlason,
Catalysis Today in review (2016).
12. “Electronic structure approaches to heterogeneous electrocatalytic systems: Recent advances”
E. Skúlason and H. Jónsson,
Adv. Phys. X accepted (2016).
11. “Electrochemical Synthesis of Ammonia via Mars-van Krevelen Mechanism on the (111) Facets of Group III-VII Transition Metal Mononitrides”
Y. Abghoui and E. Skúlason,
Catalysis Today In Press (2016).
10. “Faraday efficiency and mechanism of electrochemical surface reactions: CO2 reduction and H2 formation on Pt(111)”
J. Hussain, H. Jónsson, and E. Skúlason,
Faraday Discussions In Press (2016).
9. "Electroreduction of N2 to ammonia at ambient conditions on mononitrides of Zr, Nb, Cr, and V – A DFT guide for experiments",
Y. Abghoui, A.L. Garden, J. Howalt, T. Vegge
and E. Skúlason,
ACS Catalysis, 6 (2016) 635
8. “On the pH dependence of electrochemical proton transfer barriers”
J. Rossmeisl, K. Chan, E. Skúlason, M. E.
Björketun and V. Tripkovic,
Catalysis Today 262 (2016) 36
7. “Computational Study of Electrochemical CO2 Reduction at Transition Metal Electrodes”
J. Hussain, E. Skúlason, H. Jónsson
Procedia Computer Science, 51 (2015) 1865
6. “Transition Metal Nitride Catalysts for Electrochemical Reduction of Nitrogen to Ammonia at Ambient Conditions”
Y. Abghoui,
E. Skúlason
Procedia
Computer Science, 51 (2015) 1897
5. “Modeling Electrochemical Reactions at the Solid-liquid Interface Using Density Functional Calculations”
E. Skúlason
Procedia
Computer Science, 51 (2015) 1887
4. "The mechanism of industrial ammonia synthesis revisited: Calculations of the role of the associative mechanism",
A.L. Garden and E. Skúlason,
Journal
of Physical Chemistry C 119 (2015)
26554.
3. “Enabling electrochemical reduction of nitrogen to ammonia at ambient conditions through rational catalyst design”,
Y. Abghoui, A.L. Garden, S.
Björgvinsdóttir, V.F. Hlynsson, H. Ólafsdóttir, E. Skúlason,
Physical Chemistry Chemical Physics 17, (2015) 4909
2. "Stability and magnetism of transition metal nitride surfaces"
V.F. Hlynsson, E. Skúlason, and A.L. Garden
J. Alloys and Compounds 604, (2014) 172.
1. "Catalytic activity of Pt nano-particles in H2 formation",
E. Skúlason, A.A. Faraj, L. Kristinsdóttir, J. Hussain, A.L. Garden and H. Jónsson, Topics in Catalysis 57, (2014) 273.
